上海光源XAFS线站用户在Pd掺杂稀土钙钛矿催化剂研究中取得进展

稀薄燃烧技术能够大幅度降低机动车的燃油消耗，同时降低温室气体二氧化碳排放，但稀燃（富氧）气氛中的氮氧化物（NOx）难以被催化消除。最近，天津大学化工学院李新刚课题组采用氮氧化物阱（LNT）技术将价格相对便宜的贵金属Pd掺杂于稀土钙钛矿之中，获得的La_0.7Sr_0.3Co_0.97Pd_0.03O₃  钙钛矿催化剂在275°C～400°C的工作温度窗口内，NOx消除效率与产物中N2选择性均高于90%。同时，该催化剂还显示出优异的抗硫性能，在反应气中在线加入100ppm SO₂对催化活性几乎没有影响。该催化剂可用来替代昂贵的Pt基LNT催化剂进行稀燃发动机尾气中NOx的催化消除，具有优异的NOx催化消除效果。

课题组利用上海光源BL14W1 XAFS线站表征了反应前后稀土钙钛矿催化剂中Pd元素的价态以及配位情况，发现Pd在稀燃（富氧）气氛中以离子态的形式存在于钙钛矿的晶格之中；而在富燃（贫氧）气氛中，则以金属态析出钙钛矿晶格，参与氮氧化物的催化消除。这说明离子态和金属态Pd能够在连续的“稀燃/富燃”脉冲气氛中“智能”的自我转化、再生，部分研究成果已发表于美国化学会ACS Catalysis期刊（ACS Catal. 2013, 3, 1071–1075）。该论文被美国新闻媒体Chemical & Engineering News遴选为亮点工作进行了报道，并指出与Pt基LNT催化剂比较，Pd掺杂稀土钙钛矿催化剂价格相对低廉、抗硫能力高，具有极大的商业应用前景。目前，该课题组正在对Pd掺杂稀土钙钛矿催化剂的抗硫机理展开进一步的深入研究。（物理与环境部 供稿）