近日,四川大学余睽教授课题组与上海光源材料与能源部小角散射课题组合作,在半导体量子点成核前的反应路径研究方面取得重要进展。相关结果以“Probing intermediates of the induction period prior to nucleation and growth of semiconductor quantum dots”为题发表在Nature Communications上。
半导体量子点因其独特的光电学性质,在光电器件、生物、能源等领域表现出了不同于分子和块体材料的巨大应用潜力。在广泛的应用需求下,提高合成重现性变得尤为重要。这需要从根本上了解量子点的形成路径和反应机理,再利用机理指导量子点材料的合成,发展新型半导体量子点纳米材料。迄今为止,关于常规量子点成核前诱导期生长路径的研究非常欠缺。余睽教授与上海光源曾建荣博士等人合作,以CdTe量子点为模型体系,利用同步辐射X射线小角散射(SAXS),研究了量子点成核前的自组装过程。小角散射课题组依托BL16B1线站设计实施的SAXS在线实验首次监测到了量子点成核前诱导期中间体生长过程的结构变化。结合其他实验,合作团队首次提出了量子点成核前的自组装路径。该工作检测到量子点成核前诱导期,在室温下存在大小约为1 nm的球状胶束中间体1,并由非共价相互作用结合在一起。此后,在温度上升的过程中,中间体2被检测到,形貌和大小与中间体1类似,但有CdTe共价键的存在。当温度继续升高,常规量子点(RQDs)生成;如果将中间体2分散在甲苯和辛胺的混合溶液中,魔尺寸团簇纳米晶(MSCs)被检测到。魔尺寸团簇纳米晶是一种具有特定原子数目和稳定的结构的特殊量子点。SAXS检测到的自组装中间体,突破传统认知,对于成核前反应路径的理解,意义重大。该研究成果四川大学与上海应用物理研究所为共同通讯单位。(材料与能源部 供稿)
本研究提出的量子点成核前化学反应路径(上图)和SAXS检测量子点成核前诱导期中间体的变化以及魔数团簇纳米晶的微观结构(下图)。
论文链接:http://www.nature.com/articles/ncomms15467